Alberga as coleções do Exército, nomeadamente Serviço de Saúde, Transmissões, Arreios, viaturas e hipomóveis e peças de artilharia desde os meados do séc. XIX. Quer pelas coleções como pelo espaço, tem por si só uma elevada carga histórica, constituindo um valiosíssimo património da cidade de Elvas e de Portugal, classificada como “Cidade-Quartel Fronteiriça de Elvas e suas fortificações”, enquanto Património Mundial da Humanidade.

Situado no designado “Quartéis do Casarão" que integra o Convento de São Domingos, do séc. XIII, a Muralha Fernandina do séc. XIV, parte da Muralha seiscentista ou a Fonte de São José, constitui-se desde logo num caso único no panorama museológico nacional, já que as suas infraestruturas são classificadas como Património da Humanidade. O Convento de São Domingos, fundado em 1267, por ordem de D. Afonso III, no local onde havia estado implantada até então a Ermida de Nossa Senhora dos Mártires e após a edificação do espaço conventual, foi fundada uma albergaria e um hospício. Do templo gótico mendicante pouco resta, datando do séc. XV as primeiras modificações da estrutura. Com a proteção real de D. João II, D. Manuel I e, especialmente, de D. João III que lhe fez doação de algumas rendas do concelho para o restauro do convento, tornando-o num dos grandes proprietários da comarca. Em meados de Seiscentos o hospício do convento foi demolido para a construção das muralhas. Já a igreja anexa, apresenta fachada barroca, com interior gótico, constituindo-se num extraordinário exemplo da arquitetura medieval. Destacam-se a capela-mor e colaterais, do séc. XIII, a azulejaria setecentista que conta a vida de São Domingos, o mobiliário da Sala do Capítulo e ainda o grande órgão construído pelo alemão Hulenkampf no séc. XVIII. Com a extinção das ordens religiosas, em 1834, na parte conventual foi instalado o Regimento de Infantaria N.º8 até à reorganização do Exército Português em 2006 que, com a extinção deste regimento, veio permitir a criação do Museu, inaugurado em Outubro de 2009. O Museu, com maior área de implantação de Portugal (150.000m2 de área total) integra a Rede Portuguesa de Museus da Direção Geral do Património Cultural e nele se integra o Centro Interpretativo de Elvas.